Áp dụng phương pháp fsa để phân tích phóng xạ môi trường cho mẫu hình học marinelli

Nội dung text: Áp dụng phương pháp fsa để phân tích phóng xạ môi trường cho mẫu hình học marinelli

1. TẠP CHÍ KHOA HỌC HO CHI MINH CITY UNIVERSITY OF EDUCATION TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM TP HỒ CHÍ MINH JOURNAL OF SCIENCE Tập 18, Số 3 (2021): 538-547 Vol. 18, No. 3 (2021): 538-547 ISSN: 1859-3100 Website: Bài báo nghiên cứu* ÁP DỤNG PHƯƠNG PHÁP FSA ĐỂ PHÂN TÍCH PHÓNG XẠ MÔI TRƯỜNG CHO MẪU HÌNH HỌC MARINELLI Huỳnh Thị Yến Hồng*, Trương Hữu Ngân Thy, Trịnh Hoa Lăng Trường Đại học Khoa học Tự nhiên, Đại học Quốc gia Thành phố Hồ Chí Minh, Việt Nam *Tác giả liên hệ: Huỳnh Thị Yến Hồng – Email: htyhong@hcmus.edu.vn Ngày nhận bài: 12-01-2021; ngày nhận bài sửa: 23-02-2021; ngày duyệt đăng: 30-03-2021 TÓM TẮT Trong bài báo này, chúng tôi áp dụng phương pháp FSA (Full Spectrum Analysis) vào phân tích xác định hoạt độ các đồng vị phóng xạ tự nhiên 226Ra, 232Th, 40K trong các mẫu đất hình học Marinelli bằng hệ phổ kế gamma phòng thí nghiệm. Mẫu chuẩn IAEA-SL-2, KL-01 được sử dụng làm mẫu phân tích để kiểm tra độ tin cậy của phương pháp FSA. Kết quả phân tích các mẫu đất bằng phương pháp FSA được so sánh với EWA (Energy Window Analysis). Từ đó, chúng tôi đánh giá những ưu điểm của phương pháp FSA so với phương pháp phân tích truyền thống EWA. Từ khóa: đồng vị phóng xạ môi trường; EWA; FSA 1. Giới thiệu Trong các phương pháp phân tích hoạt độ phóng xạ môi trường, phương pháp được sử dụng phổ biến nhất là phương pháp Energy Window Analysis (EWA). Trong phương pháp này, trước tiên diện tích các đỉnh năng lượng gamma được xác định bởi người dùng hoặc bằng các chương trình có sẵn. Sau đó, hoạt độ của các đồng vị phóng xạ sẽ được xác định dựa trên các diện tích đỉnh tính được kết hợp với các thông số như xác suất phát gamma, thời gian đo, hiệu suất ghi nhận của đầu dò Việc xác định hoạt độ bằng phương pháp này đòi hỏi sự công phu và tốn nhiều thời gian trong việc xử lí. Bên cạnh đó, các hiệu ứng trong quá trình đo đạc như sự trùng phùng thực, tự hấp thụ hay các sai số trong số liệu từ các thư viện hạt nhân sẽ dẫn đến sự tăng thêm hay giảm bớt diện tích đỉnh và gây sai lệch đáng kể cho kết quả. Để hạn chế điều này, thay vì xác định hoạt độ dựa trên các đỉnh gamma riêng rẽ, chúng ta sẽ sử dụng một phương pháp khác nhằm xác định hoạt độ dựa trên toàn phổ gamma ghi nhận được, phương pháp này được gọi là phương pháp Full Spectrum Analysis (FSA). Do phương pháp FSA liên quan đến việc tính toán trên toàn phổ nên có một số ưu điểm nổi trội so với phương pháp EWA, chẳng hạn, như loại bỏ phần lớn các sai số do trùng phùng, do trừ phông nền Compton, do thống kê. Một ưu điểm nổi bật khác là có thể rút gọn Cite this article as: Huynh Thi Yen Hong, Truong Huu Ngan Thy, & Trinh Hoa Lang (2021). Application of fsa method to analyze environmental radioactivity with Marinelli beaker sample. Ho Chi Minh City University of Education Journal of Science, 18(3), 538-547. 538
2. Tạp chí Khoa học Trường ĐHSP TPHCM Huỳnh Thị Yến Hồng và tgk được thời gian tính toán. Trong phương pháp FSA, hoạt độ phóng xạ của các hạt nhân phóng xạ nguyên thủy tồn tại trong mẫu đo được tính dựa trên kĩ thuật làm khớp giữa phổ mẫu đo và các phổ chuẩn thực nghiệm của các đồng vị phóng xạ hiện diện trong mẫu. Từ những năm 1980, phương pháp FSA đã được ứng dụng trong các công trình nghiên cứu về phông phóng xạ môi trường khảo sát dọc bờ biển, trong các giếng khoan, khí quyển hay trên mặt đất. Năm 1982, Crossley và Reid đã sử dụng kĩ thuật FSA để xác định hoạt độ của các đồng vị phóng xạ 40K, 238U và 232Th trên mặt đất từ dữ liệu phông khí quyển. Trong công trình này, các tác giả đã đưa ra phương trình ma trận Ax= c , giá trị c chính là hoạt độ chưa biết, các thành phần của ma trận A lấy từ các phổ thực nghiệm (là các hằng số chuẩn hóa). Kết quả cho thấy hoạt độ của phông khí quyển thay đổi trong vài giây dọc theo đường bay, việc không xét đến vùng năng lượng thấp (0,911 MeV đối với 232Th và 1,12 MeV đối với 238U) ảnh hưởng nhiều đến kết quả hoạt độ đối với trường hợp kênh ghi nhận ít. Sau đó vào năm 1992, Minty đã sử dụng kĩ thuật FSA để tính toán hàm lượng 214Bi trong khí quyển từ đó ước lượng nền phông của khí quyển. Nghiên cứu này, chúng tôi sử dụng phổ ở trên vùng liên tục (Compton continuum) và đánh giá đóng góp của radon và uranium trên phổ ghi nhận được. Kĩ thuật này đã được sử dụng khá phổ biến trong khảo sát thực địa dùng đầu dò nhấp nháy, và gần đây kĩ thuật FSA được triển khai ứng dụng trong phân tích trên các hệ phổ kế gamma phòng thí nghiệm. Năm 2001, Hendriks và cộng sự cũng sử dụng hệ phân tích MEDUSA khảo sát thực địa phóng xạ gamma tự nhiên 40K, 232Th, 238U trong các mẫu địa chất (trầm tích, đất đá ). Trong nghiên cứu này, tác giả đưa ra định nghĩa phổ chuẩn (standard spectra) trong phương pháp FSA. Tác giả xây dựng phổ chuẩn cho các hình học khảo sát khác nhau như: giếng khoan, dưới đáy biển, khí quyển ứng với từng đồng vị. Kết quả phân tích được so sánh với kết quả khảo sát bằng đầu dò NaI sử dụng phương pháp EWA, với độ chính xác hơn 10-20 lần. Điều này cho phép thời gian ghi nhận bằng hệ MEDUSA ngắn hơn khi sử dụng hệ đo truyền thống, và được thể hiện rõ khi khảo sát khí quyển. Năm 2008, Newman và cộng sự đã sử dụng phương pháp phân tích toàn phổ để xác định hoạt độ phóng xạ nguyên thủy trong mẫu đất, cát và quặng bằng đầu dò HPGe, kết quả từ phương pháp phân tích toàn phổ sai lệch so với phương pháp phân tích từng đỉnh ít hơn 10% ngoại trừ quặng zircon cho kết quả hoạt độ 40K không hợp lí. Để hiệu chỉnh các vấn đề nội tại trong quá trình cực tiểu χ2 dẫn đến các kết quả không hợp lí trong quá trình phân tích, Caciolli và cộng sự đã đề xuất những cải tiến cho phương pháp phân tích toàn phổ. Quá trình làm khớp không âm (Non Negative Least Square – NNLS) và hiệu chỉnh quá trình chuẩn hóa được đưa vào trong phương pháp. Nghiên cứu này, nhóm tác giả sử dụng đầu dò NaI khảo sát thực địa tại 80 vị trí ở lưu vực sông Ombrone, Tuscany. Kết quả từ phương pháp được so sánh với kết quả phân tích trên hệ phổ kế phòng thí nghiệm đối với mẫu thu thập. Chúng tôi sử dụng kĩ thuật FSA vào phân tích đồng vị phóng xạ môi trường 226Ra, 232Th, 40K trong các mẫu đất hình học Marinelli bằng hệ phổ kế gamma phòng thí nghiệm. Mẫu chuẩn IAEA-SL-2, KL-01 được sử dụng làm mẫu phân tích để kiểm tra độ tin cậy của 539
3. Tạp chí Khoa học Trường ĐHSP TPHCM Tập 18, Số 3 (2021): 538-547 phương pháp FSA. Kết quả phân tích các mẫu đất bằng phương pháp FSA được so sánh với EWA. Từ đó, chúng tôi đánh giá những ưu điểm của phương pháp FSA so với phương pháp phân tích truyền thống EWA. 2. Vật liệu và phương pháp Nghiên cứu sử dụng hệ phổ kế gamma thuộc Phòng Thí nghiệm Kỹ thuật Hạt nhân, Trường Đại học Khoa học Tự nhiên Thành phố Hồ Chí Minh (Hình 1). Mẫu chuẩn và mẫu phân tích được đóng trong hộp dạng Marinelli, với cùng chiều cao mẫu là 8,4 cm và được đo cùng điều kiện như nhau. Hình 1. Hệ phổ kế gamma HPGe GMX35P4 – 70 và hình học mẫu Marinelli Các mẫu chuẩn IAEA-RGU-1, IAEA-RGTh-1, IAEA-K-1 được sử dụng để tạo phổ chuẩn trong phân tích bằng kĩ thuật FSA và dùng để xây dựng đường chuẩn năng lượng trong phân tích bằng EWA. Mẫu chuẩn IAEA-SL-2 và KL-01 (KCl tinh khiết 99%) được dùng làm mẫu phân tích để kiểm tra độ tin cậy của phương pháp FSA. Các giá trị hoạt độ xác định từ phân tích FSA và EWA được so sánh và đánh giá với giá trị chuẩn của hai mẫu này như trong Bảng 1. Phương pháp FSA được áp dụng để tính hoạt độ của các đồng vị phóng xạ 226Ra, 232Th, 40K trong 10 mẫu đất được thu thập tại 5 vị trí khác nhau ở Tây Nguyên (Đắc Lắc: 2 mẫu, Lâm Đồng: 1 mẫu), miền Đông Nam Bộ (Tây Ninh: 1 mẫu, Bình Dương: 4 mẫu, TP Hồ Chí Minh: 2 mẫu). Bảng 1. Thông tin các mẫu chuẩn dùng trong phân tích Hoạt độ A (Bq/kg) m (g) d (g/cm3) 226Ra 234Th 40K IAEA-RGU-1 718,0 4910-4970 1,51 IAEA-RGTh-1 719,0 3160-3340 1,51 IAEA-RGK-1 813,0 13600-14400 1,71 IAEA-SL-2 779,5 216-264 1,64 KL-01 535,0 15445-17071 1,12 Trong phương pháp phân tích EWA, giá trị hoạt độ A(Bq/kg) của các đồng vị phóng xạ được xác định: 540
4. Tạp chí Khoa học Trường ĐHSP TPHCM Huỳnh Thị Yến Hồng và tgk C A = (1) m.Iγ .ε .t trong đó, A (Bq/kg) là hoạt độ riêng của đồng vị phóng xạ tại thời điểm đo, C là tổng số đếm tại đỉnh năng lượng mà ta quan tâm, m (kg) là khối lượng mẫu, Iγ (%) là cường độ phát tia gamma, ε là hiệu suất ghi tuyệt đối, t (s) là thời gian đo mẫu. Trong phương pháp FSA, phổ phân tích được làm khớp với sự kết hợp tuyến tính của các phổ chuẩn (ứng với từng đồng vị cần phân tích) và một phông nền. Phổ cần phân tích Y(i) được xem như là sự chồng chập có trọng số của n phổ chuẩn Xj(i) và phông nền B(i), về mặt toán học có thể biểu diễn theo phương trình: n Y(i)=∑ Cjj .X (i) + a.B(i) (2) j1= trong đó, giá trị Cj là hoạt độ ứng với đồng vị j, a là hệ số phông thể hiện độ chênh lệch giữa phông của mẫu đo và phông thực nghiệm dùng làm khớp B(i). Trong công trình, chúng tôi sử dụng phương pháp làm khớp bình phương tối thiểu 2 dạng đa thức dựa trên quá trình cực tiểu chi bình phương rút gọn χυ (Bevington, & Robinson, 2003): 2 11kl 3 χ=2'− − υ ∑∑2 Y (i) Cjj .X (i) a.B( i) (3) nm−σi= kn i j= 1 ∂χ2 υ = 0 ∂C j (4) ∂χ2 υ = 0 ∂a Để giải hệ phương trình tuyến tính (4) tìm giá trị các tham số làm khớp Cj, a chúng tôi sử dụng phương pháp ma trận. Hệ phương trình (4) được biểu diễn thành dạng ma trận: β=A. α (5) trong đó, ma trận A chứa giá trị các tham số làm khớp Cj, a. Với kĩ thuật làm khớp phổ bằng phương pháp ma trận thì sai số của các tham số làm khớp σj: 222 σ=σj j−υ fit . χ (6) 2 trong đó, giá trị σ=εj− fit jj , εjj chính là các phần tử đường chéo của ma trận hiệp phương sai ε ( ε=A−1 , nghịch đảo của ma trận A). Các mẫu chuẩn dùng để xây dựng phổ chuẩn cho phương pháp FSA có giá trị hoạt độ được xác định, có kèm theo giá trị sai số hoạt độ σ . Nên khi sử dụng các phổ chuẩn để Cj− ss làm khớp tìm giá trị hoạt độ của từng đồng vị trong mẫu phân tích thì sai số: 541
5. Tạp chí Khoa học Trường ĐHSP TPHCM Tập 18, Số 3 (2021): 538-547 22 2 σσ' σ  jj= + Cj− ss   (7) CCCj j j− ss  Hai mẫu có số quan trắc n1 và n2 với kết quả tính được về số trung bình là μ1 và μ2, giá 2 2 trị phương sai tương ứng là σ1 , σ2 . Khi đánh giá hai mẫu này có thống nhất với nhau về giá trị trung bình không thì giả thiết được đề ra áp dụng khi so sánh kết quả giá trị hoạt độ của hai phương pháp (Triola, 1992): H:01µ=µ 2 H:a1µ ≠µ 2 Áp dụng so sánh giá trị hoạt độ của hai phương pháp, các giá trị n1 = n2 α/2 . Giá trị t tuân theo phân bố Student phụ thuộc vào độ tin cậy và bậc tự do. Với độ tin cậy 95% và bậc tự do của phân bố Student từ 30 trở lên thì giá trị giới hạn của tα/2 = 1, 96 gần đúng bằng 2,0; nghĩa là khi -2,0 < t < 2,0 thì hai giá trị trung bình μ1 và μ2 giống nhau. 3. Kết quả và thảo luận Các mẫu môi trường có hoạt độ thấp do đó thường đo trong khoảng thời gian dài, thông thường là 1 ngày (86.400s). Trong phân tích FSA, một lợi thế được ứng dụng nhiều chính là thời gian đo ngắn. Do đó, mẫu phân tích được đo trong hai khoảng thời gian: 1 ngày và 1 giờ (3600s), để đánh giá sự tối ưu thời gian đo giữa hai phương pháp FSA, EWA. Mẫu IAEA-SL-2 và KL-01 có giá trị hoạt độ được xác định bởi IAEA và nhà cung cấp sử dụng làm mẫu phân tích để đánh giá phương pháp phân tích bằng kĩ thuật FSA. Bên cạnh đó, phương pháp phân tích EWA được dùng để đối chiếu. Các kết quả giá trị hoạt độ 40K của mẫu IAEA-SL-2 và KL-01 được trình bày trong Bảng 2 ứng với hai khoảng thời gian đo. Để so sánh giá trị hoạt độ của 40K tính bằng FSA và EWA với giá trị của chuẩn, giá trị kiểm định t được sử dụng để đánh giá. Bảng 2. Hoạt độ các mẫu chuẩn phân tích bằng FSA và EWA Thời Hoạt độ (Bq/kg) Giá trị kiểm định t Mẫu gian (s) Chuẩn FSA EWA FSA EWA IAEA-SL-2 86400 240 ± 24 256,24 ± 7,48 247 ± 7,31 0,65 0,28 3600 240 ± 24 220,36 ± 7,67 260,46 ± -0,78 0,77 11,61 KL-01 86400 16258 ± 465 16465 ± 471 17239 ± 495 0,31 1,44 3600 16258 ± 465 13150 ± 380 17141 ± 499 -5,17 1,29 542
6. Tạp chí Khoa học Trường ĐHSP TPHCM Huỳnh Thị Yến Hồng và tgk Mẫu IAEA-SL-2 Mẫu KL-01 Hình 2. Độ lệch ứng với mỗi kênh năng lượng giữa phổ phân tích và phổ làm khớp bằng FSA Khi đánh giá phổ làm khớp với phổ của mẫu phân tích thì giá trị độ lệch tương ứng với mỗi kênh năng lượng giữa phổ mẫu phân tích và phổ làm khớp được xét đến như trình bày trong Hình 2. Dựa trên kết quả khi phân tích các mẫu IAEA-SL-2 và KL-01, các mẫu đất được tiến hành phân tích bằng hai phương pháp FSA, EWA khảo sát trong khoảng thời gian 1 ngày. Bảng 3 trình bày kết quả hoạt độ của 226Ra, 232Th, 40K phân tích bằng phương pháp FSA và EWA. Giá trị kiểm định t dùng so sánh hoạt độ 226Ra, 232Th, 40K phân tích bằng FSA với EWA đối với phép đo 1 ngày cũng được trình bày trong bảng. Kế tiếp, để đánh giá mối quan hệ giá trị hoạt độ 226Ra, 232Th, 40K giữa phương pháp FSA và EWA thì sự tương quan tuyến tính giữa giá trị hoạt độ tính bằng FSA và EWA được biểu diễn bằng đồ thị, các kết quả được trình bày như trong Hình 3. Bảng 3. Hoạt độ các mẫu đất phân tích bằng FSA và EWA Hoạt độ (Bq/kg) Giá trị kiểm định t Mẫu FSA EWA 226Ra 232Th 40K 226Ra 232Th 40K 226Ra 232Th 40K 89,33 81,54 42,04 96,38 88,27 30,71 TN-01 - 5,90 - 1,93 5,11 ± 0,59 ± 2,27 ± 1,63 ± 1,04 ± 2,64 ± 1,50 13,88 14,02 262,16 13,68 13,68 250,71 CT-01 0,70 0,55 1,40 ± 0,12 ± 0,39 ± 7,63 ± 0,26 ± 0,48 ± 2,96 48,77 71,07 467,95 49,03 70,07 419,30 EH-01 - 0,37 0,35 2,66 ± 0,33 ± 1,97 ± 13,54 ± 0,61 ± 2,08 ± 12,27 84,59 114,22 808,61 76,03 102,68 656,70 EH-02 8,69 2,64 5,04 ± 0,56 ± 3,17 ± 23,31 ± 0,81 ± 3,00 ± 19,09 TD-01 28,32 60,32 180,27 26,97 57,63 157,79 2,77 1,12 3,13 543
7. Tạp chí Khoa học Trường ĐHSP TPHCM Tập 18, Số 3 (2021): 538-547 ± 0,21 ± 1,68 ± 5,35 ± 0,44 ± 1,72 ± 4,78 28,27 40,15 33,85 27,51 38,18 27,15 TD-02 1,59 1,21 4,04 ± 0,21 ± 1,12 ± 1,26 ± 0,43 ± 1,18 ± 1,08 15,89 29,06 22,81 15,05 28,25 17,02 BC-01 2,47 0,67 4,62 ± 0,14 ± 0,81 ± 0,98 ± 0,31 ± 0,90 ± 0,78 27,30 28,00 37,78 26,99 27,26 33,85 BC-02 0,68 0,63 2,70 ± 0,20 ± 0,78 ± 1,36 ± 0,41 ± 0,88 ± 1,23 12,60 23,67 68,75 11,21 21,50 56,94 TA-01 7,16 2,24 4,10 ± 0,11 ± 0,66 ± 2,20 ± 0,16 ± 0,71 ± 1,86 36,80 81,82 112,81 37,79 86,37 111,90 TA-02 - 1,62 - 1,34 0,18 ± 0,27 ± 2,27 ± 3,52 ± 0,55 ± 2,53 ± 3,49 Khi phân tích mẫu IAEA-SL-2, kết quả trong Bảng 2 cho thấy, giá trị hoạt độ tính từ hai phương pháp hoàn toàn tương đương với giá trị chuẩn khi đo 1 ngày và 1 giờ, giá trị kiểm định t là 0,78 và 0,77 đối với phép đo 1 giờ, còn phép đo 1 ngày thì giá trị t là 0,65 và 0,28. Đối với mẫu KL-01 (chứa 99% KCl), giá trị kiểm định t dùng so sánh hoạt độ 40K tính bằng FSA và EWA với giá trị do nhà cung cấp đưa ra được trình bày trong Bảng 2. Mẫu KL- 01 có hoạt độ 40K cao nên khi phân tích bằng EWA đo thời gian 1 giờ cho kết quả tương đương với giá trị nhà cung cấp đưa ra. Nhưng phân tích bằng FSA đo trong 1 giờ cho kết quả khác biệt với giá trị nhà cung cấp. Để tìm nguyên nhân sự khác biệt này, chúng tôi đánh giá độ lệch tương ứng với mỗi kênh năng lượng giữa phổ mẫu phân tích và phổ làm khớp bằng FSA đối với thời gian đo 1 ngày và 1 giờ. Giá trị độ lệch tương ứng với mỗi kênh năng lượng trong Hình 2 cho thấy đối với thời gian đo 1 ngày trong vùng năng lượng 100-1500 keV, vùng năng lượng chứa nhiều thông tin giá trị hoạt độ 226Ra, 232Th, 40K dùng trong phân tích, thì độ lệch ở mỗi kênh của phổ phân tích và phổ làm khớp thấp không vượt quá 1%, ở kênh năng lượng 661,6 keV của 137Cs do không có thông tin mẫu chuẩn nên độ lệch ở vị trí này hơi cao. Đối với thời gian đo 1 giờ, độ lệch này khá cao ở mỗi kênh năng lượng có thể đạt đến 5%, điều này gây ra sự khác biệt giá trị hoạt độ phân tích bằng FSA và EWA. Kết quả trong Hình 2 cũng cho thấy đối với phép đo 1 giờ thì độ lệch trong vùng năng lượng quanh đỉnh 1460,8 keV khá cao, còn cao hơn vùng năng lượng thấp. Hiện tượng chạy đỉnh xảy ra với mẫu hoạt độ cao khi đo thời gian chênh lệch với mẫu chuẩn làm kết quả hoạt độ tính bằng phương pháp FSA kém chính xác so với phương pháp EWA. Trong phương pháp EWA, hiệu ứng tự hấp thụ và trùng phùng tổng được hiệu chỉnh nhằm nâng cao độ chính xác của kết quả tính hoạt độ dùng làm cơ sở đáng tin cậy để so sánh với kết quả tính bằng FSA. Dựa vào giá trị kiểm định t trong Bảng 3, sự tương đương của hoạt độ 226Ra, 232Th, 40K tính bằng hai phương pháp FSA và EWA được khảo sát. Đối với thời gian đo 1 ngày, mẫu TN-01, EH-02, TD-01, BC-01, TA-01 cho kết quả giá trị hoạt độ tính bằng phương pháp FSA khác biệt so với EWA. Dựa theo kết quả hoạt độ 226Ra, 232Th, 544
8. Tạp chí Khoa học Trường ĐHSP TPHCM Huỳnh Thị Yến Hồng và tgk 40K tính bằng EWA trong Bảng 3 cho thấy các mẫu này có giá trị hoạt độ 226Ra, 232Th, 40K cao và thấp so với ngưỡng giá trị hoạt độ trung bình của các đồng vị này trong tự nhiên. Sự khác biệt giữa giá trị tính bằng FSA so với phương pháp EWA ảnh hưởng nhiều bởi đáp ứng phổ của mẫu phân tích và phổ chuẩn, đối với mẫu có hoạt độ cao và thấp thì điều này sẽ gây ra sự sai lệch đáng kể trong kết quả phân tích. Đồ thị trong Hình 3 biểu diễn sự tương quan tuyến tính giữa giá trị hoạt độ tính bằng FSA và EWA ứng với từng đồng vị. Đối với đồ thị biểu diễn của 226Ra, đường gạch nối chính là đường làm khớp bằng phương pháp bình phương tối thiểu dạng hàm FSA=0,9928. EWA-0,0462 với hệ số tương quan R2=0,9731 là khá tốt, đường phân giác miêu tả phương trình FSA=EWA. Hệ số góc của đường làm khớp là 0,9928±0,0551, trùng với 1 trong phạm vi sai số, điều đó cho thấy sự trùng khớp giữa đường làm khớp và đường phân giác. Do đó, kết quả hoạt độ từ hai phương pháp FSA và EWA là trùng nhau. Đối với đồ thị biểu diễn của 232Th, hệ số góc của đường làm khớp là 1,0188±0,0815 trùng với 1 trong phạm vi sai số, nên giá trị hoạt độ 232Th từ hai phương pháp là trùng nhau. Hoạt độ 40K từ hai phương pháp có hệ số góc của đường làm khớp 1,1936±0,0291, phương pháp FSA cho hoạt độ cao hơn phương pháp EWA khoảng 19,4%±0,5%. Dựa vào đồ thị biểu diễn của 40K cho thấy rằng, giá trị hoạt độ càng cao (trên 400 Bq/kg) thì đường làm khớp càng lệch xa hơn so với đường phân giác. Sự chênh lệch mật độ giữa phổ làm khớp và phổ chuẩn (phổ chuẩn IAEA-RGK- 1 có mật độ 1,71 g/cm3) và với mẫu có hoạt độ cao làm hiệu ứng tự hấp thụ chưa hiệu chỉnh trong FSA gây nên sự sai lệch giá trị hoạt độ so với EWA. Khi xét trung bình giá trị kiểm định t của các mẫu phân tích trong Bảng 3 thì đối với 226Ra là - 0,49; 232Th là - 0,48; 40K là 3,24. Nhìn chung, giá trị kiểm định t dùng so sánh hoạt độ phân tích bằng FSA và EWA đối với 226Ra và 232Th xét trung bình của các mẫu phân tích cho kết quả phân tích bằng EWA và FSA trùng khớp nhau như biểu diễn trên đồ thị Hình 3. Đồng vị 226Ra 545
9. Tạp chí Khoa học Trường ĐHSP TPHCM Tập 18, Số 3 (2021): 538-547 Đồng vị 232Th Đồng vị 40K Hình 3. Tương quan hoạt độ tính bằng FSA và EWA 4. Kết luận Trong công trình này, kết quả phân tích theo FSA được kiểm chứng bằng hai cách. Thứ nhất là phân tích hai mẫu chuẩn IAEA-SL-02 và KL-01, rồi so sánh kết quả phân tích theo FSA với hoạt độ cho trước của các mẫu chuẩn. Thứ hai là so sánh kết quả phân tích theo FSA với kết quả phân tích theo EWA được hiệu chỉnh tự hấp thụ và trùng phùng tổng. Kết quả cho thấy, hoạt độ đo trong 1 ngày theo hai phương phương pháp FSA và EWA trùng nhau đối với 10 mẫu đất. Ưu điểm của phương pháp FSA là thống kê số đếm lớn nên có thể giảm thời gian đo so với phương pháp EWA. Trong công trình này, chúng tôi nghiên cứu thời gian tối ưu để đo theo FSA sao cho đạt được sai số tương đương sai số của phương pháp EWA. Tuy nhiên, việc chọn thời gian đo 1 giờ là quá bé nên chưa đạt được kết quả mong muốn. Vấn đề này nên tiếp tục nghiên cứu để đánh giá thời gian tối ưu trong các phân tích FSA. 546
10. Tạp chí Khoa học Trường ĐHSP TPHCM Huỳnh Thị Yến Hồng và tgk  Tuyên bố về quyền lợi: Các tác giả xác nhận hoàn toàn không có xung đột về quyền lợi.  Lời cảm ơn: Nghiên cứu được tài trợ bởi Đại học Quốc gia Thành phố Hồ Chí Minh (ĐHQG-HCM) trong khuôn khổ Đề tài mã số C2020-18-06. TÀI LIỆU THAM KHẢO Bevington, P. R., & Robinson, D. K. (2003). Data Reduction and Error Analysis for the Physical Sciences, New York, McGraw-Hill Publisher. Caciolli, A., Baldoncini, M., Bezzon, G. P., Broggini, C., Buso, G. P., Xhixha, G. (2012). A new FSA approach for in situ γ ray spectroscopy. Science of the Total Environment, (414), 639-645. Crossley D. J., & Reid A. B. (1982). Inversion of gamma-ray data for element abundances. Geophysics. 47(1), 117-126. Hendriks, P. H. G. M., Limburg, J., & de Meijer, R. J. (2001). Full-spectrum analysis of natural γ- ray spectra. Journal of Environmental Radioactivity, (53), 365-380. Minty, B. R. S. (1992). Airborne gamma-ray spectrometric background estimation using full spectrum analysis. Geophysiscs, 57(2), 279-287. Newman, R. T., Lindsay, R., Maphoto, K. P., Mlwilo, N. A., Mohanty, A. K., Hlatshwayo, I. N. (2008). Determination of soil, sand and ore primordial radionuclide concentrantions by full- spectrum analyses of high-purity germanium detector spectra. Applied Radiation and Isotopes, (66), 855-859. Triola M. F. (1992). Elementary Statistics, Addison-Wesley Publishing Company, Inc. APPLICATION OF FSA METHOD TO ANALYZE ENVIRONMENTAL RADIOACTIVITY WITH MARINELLI BEAKER SAMPLE Huynh Thi Yen Hong*, Truong Huu Ngan Thy, Trinh Hoa Lang University of Science, Vietnam National University Ho Chi Minh City, Vietnam *Corresponding author: Huynh Thi Yen Hong – Email: htyhong@hcmus.edu.vn Received: January 12, 2021; Revised: February 23, 2021; Accepted: March 30, 2021 ABSTRACT In this work, we applied the FSA (Full Spectrum Analysis) method to analyze the environmental radioactive isotopes 238U, 232Th, 40K in soil samples with Marinelli beaker geometry using gamma spectrometer. The soil samples IAEA-SL-2 and KL-01 were used to test the reliability of the FSA method. The analytical result of soil samples by the FSA method was compared with the result obtained by the EWA (Window Energy Analysis) method. After that, we evaluated advantages of the FSA method in comparison with traditional analytical method. Keywords: Environmental radioactive isotopes; EWA; FSA 547